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Scientific Reports 12권, 기사 번호: 20240(2022) 이 기사 인용

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휘발성 함유 수성 유체를 포함하는 고압 고온 합성은 일반적으로 기밀 용접 폐쇄 귀금속 캡슐에 샘플을 넣어서 수행됩니다. 이 캡슐에서 대량의 휘발성 성분을 추출하여 질량 분석기로 분석해야 합니다. 분석은 복제할 수 없습니다. 여기에서는 지질학적 관심 조건(1GPa, 800°C)에서 흑연과 평형을 이루는 유체 H2O-CO2 혼합물에 초점을 맞춰 밀봉된 캡슐에서 직접 휘발성 물질의 식별 및 정량적 추정을 보장하는 새로운 비파괴적 방법을 설명합니다. 우리는 저온 유지 장치와 결합된 고에너지(77keV) 싱크로트론 X선 방사선을 사용하여 -180°C까지 휘발성 함유 샘플의 X선 회절 패턴과 X선 회절 미세 단층 단면을 생성했습니다. 결정상(고체 CO2 및 포접 화합물(CO2 수화물))이 형성되는 조건. 방법의 불확실성은 회절 데이터의 Rietveld 정제와 마이크로 단층촬영의 이미지 분석에 의해 추정된 휘발성 비율과 사중극자 질량 분석법으로 측정된 기준 값 간의 차이를 반영하는 < 15 mol%입니다. 따라서 우리의 방법은 동결된 H2O-CO2 혼합물의 분석에 안정적으로 적용될 수 있으며, 더욱이 CH4, SO2 및 H2S와 같은 다른 휘발성 물질을 포함하는 지질학적 관심 실험 유체로 확장될 가능성이 있습니다.

지구의 주요 온실가스인 이산화탄소는 다양한 자연 과정을 통해 오랜 기간(100만 년 이상)에 걸쳐 고체 지구와 대기 사이를 순환합니다. 확산 가스 제거 및 화산 배출은 지구 ​​내부에서 발생하는 긴 사슬의 탈휘발화 반응의 최종 연결 고리입니다1. 유기 탄소질 물질의 산화(곧 흑연 탄소로 변환됨)와 섭입된 암석권에서 퇴적 탄산염 광물2의 탈탄소화는 아마도 깊은 탄소 순환에 CO2를 공급하는 가장 중요한 과정일 것입니다. 이는 예를 들어 CO2 방출 반응이 깊이 3~5에서 발생하는 것으로 생각되는 환경 조건을 재현하는 고압 고온 실험에서 나타났습니다. 제어된 산화환원 조건에서 흑연의 산화에 의해 생성된 CO2 함유 수성 유체의 합성 및 분석의 최근 발전으로 광범위한 구성 시스템을 탐색할 수 있었습니다. 탄소를 함유한 수성 유체를 설명하는 가장 간단한 시스템인 C-O-H에서 순수한 흑연과 평형을 이루는 유체의 구성이 열역학적 예측과 일치한다는 것이 입증되었습니다6-8. 그러나 예측할 수 없는 흑연의 산화 거동은 규산염3, 탄산염5, 무질서한 형태의 흑연6 또는 무질서한 산화환원 완충 물질(예: NiO8)을 포함하는 보다 복잡한 시스템에서 설명되었습니다. 이러한 실험 연구에서 유체 합성 중 산화환원 상태는 견고하고 신뢰할 수 있는 것으로 입증된 소위 이중 캡슐 기술을 사용하여 항상 제한되었습니다. 이중 캡슐은 일반적으로 수소 투과성 귀금속 합금(예: Pt 또는 Pd 함유 합금)으로 만들어지고 실험용 충전물을 포함하는 내부 용접 폐쇄 캡슐과 산화환원 완충 광물을 포함하는 외부 용접 폐쇄 캡슐로 구성됩니다. 물에 담근 집합체(보통 금속 + 금속 산화물 또는 금속 산화물 + 금속 규산염, 금속의 산화 상태가 다름). 고압 및 온도에서 실행하는 동안 완충 광물 집합체의 산화환원 반응은 물의 해리와 결합되어 외부 캡슐의 fO2 및 fH2를 제한합니다. H2에 대한 투과성으로 인해 내부 캡슐에서도 동일한 fH2가 예상됩니다. 흑연 산화를 처리할 때 fH2는 흑연과 물을 포함하는 내부 캡슐에서 생성되는 CO2의 양을 제어합니다("방법" 참조).